Fabrication and characterisation of platinum microelectrodes on yttria stabilized zirconia and investigation of the oxygen incorporation kinetics

Scriptie/Masterproef: Master's Thesis

Samenvatting

Die Kinetik der O2 Reduktion am System Platin/Yttrium stabilisiertes Zirconiumdioxid (YSZ) ist trotz intensiver Untersuchung in den letzten Jahren noch immer nicht vollständig geklärt. Pt/YSZ stellt ein Modellsystem für andere in der Festkörperelektrochemie verwendete Kathodenmaterialien dar. Außerdem ist es ein mögliches Kathodenmaterial für Mikro-SOFCs (engl. solid oxide fuel cells). Eine Klärung des Sauerstoffeinbau-Mechanismus ist daher sowohl wissenschaftlich als auch technologisch von großem Interesse. Dichte Platinelektroden wurden durch Magnetronsputtern von Pt auf (100) YSZ Einkristalle bei 2.10-2 mbar Ar Druck und Raumtemperatur hergestellt. Die Mikrostrukturierung der Schicht erfolgte durch Photolithographie in lift-off Technik. An den so erhaltenen wohldefinierten Elektroden wurden Zweipunkt-Impedanzmessungen bei Temperaturen von 250 - 750°C durchgeführt. Im niedrigen Temperaturbereich (250-500°C) wurden im Vergleich zu Werten aus der Literatur im gleichen Temperaturbereich zwar ähnliche Widerstandswerte für die Sauerstoffeinbaureaktion erhalten, jedoch eine deutlich niedrigere Aktivierungsenergie (ca. 0,5 eV statt 1,5 eV). Außerdem wurde durch Messung an unterschiedlich großen Mikroelektroden eine Flächenabhängigkeit der Austauschraten des geschwindigkeitsbestimmenden Schrittes festgestellt. Bei Impedanzmessungen zwischen 500 und 750°C an denselben Proben war eine deutliche Änderung der Aktivierungsenergie (1,5 eV) zu beobachten.
Weiters wiesen die über 500°C gemessenen Elektroden mehr als eine Größenordnung geringere Widerstandswerte als in der Literatur auf und zeigten die bereits in beschriebene Dreiphasenlängenabhängigkeit des Elektrodenwiderstandes. Sowohl die signifikante Änderung der Aktivierungsenergie als auch der Übergang von einer Flächen- zu einer Dreiphasengrenzen-Längenabhängigkeit der Austauschraten bei Erhöhen der Temperatur deuten sehr stark auf eine temperaturabhängige Änderung des Mechanismus des Sauerstoffeinbaues hin.
Datum prijs4 nov 2009
Originele taalEnglish
BegeleiderJürgen Fleig (Promotor), Wolf Schubert (Jury), Frank Kubel (Jury) & Alexander Opitz (Advisor)

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